Larry berusia 14 tahun, ia pertama kali diadopsi di Rumah Kucing dan Anjing Battersea. Larry dipekerjakan karena ketangkasannya dalam berburu tikus.

Ia pertama kali sampai di Downing Street, tempat kediaman kantor Perdana Menteri pada usia empat tahun di tanggal 15 Februari 2011.

Larry mendapat gelar Chief Mouser, atau seekor kucing yang bertugas menangkap dan membasmi tikus. Namun peran ini dilakoni Larry selama beberapa bulan saja, ia malah tumbuh menjadi kucing yang manja.